La costruzione del palazzo risale al secolo sedicesimo; appartenne prima alla famiglia Gottifredi - tale proprietà è ancora indicata nella pianta del Nolli del 1748 - poi, alla fine del settecento, passò ai Filonardi. Tra il 1820 e il 1828 venne acquistato dal conte Luigi Primoli.
A seguito delle radicali modifiche della zona dovute alla costruzione dei muraglioni del Tevere e all'apertura di Via Zanardelli, il conte Giuseppe Primoli, che nel 1901 era rimasto l'unico proprietario dell'edificio, affidò all'architetto Raffaele Ojetti la ristrutturazione del palazzo. La vecchia facciata su Piazza dell'Orso fu demolita e fu aggiunto un nuovo corpo di fabbrica con logge angolari mentre su Via Zanardelli fu creato un ingresso monumentale; l'edificio fu sopraelevato ed ebbe su Piazza di Ponte Umberto una nuova facciata. I lavori terminarono nel 1911.
Il pianoterra ospita una collezione di oggetti napoleonici (riuniti nel Museo Napoleonico) donati da Giuseppe Primoli al Comune di Roma nel 1927. Il piano conserva in alcune sale i soffitti del '700 a travetti dipinti, mentre i fregi che corrono lungo le pareti delle sale VIII, IX, X, risalgono ai primi decenni dell'800 quando il palazzo era passato già in proprietà dei Primoli. I fregi della III e V sala, come indicano il "leone rampante" dei Primoli e "l’aquila" dei Bonaparte, sono successivi al matrimonio di Pietro Primoli con Carlotta Bonaparte, avvenuto nel 1848.
Le maioliche di Napoli del primo ottocento - applicate ai pavimenti delle sale III, IV, V, IX, X - provengono dal demolito palazzo Porcari-Senni in Via Aracoeli; il portale della sala III, degli ultimi anni del '700, è stato recuperato dalla demolizione della Cappella dell'Ospedale di Pio VI in Borgo S. Spirito.
Il Palazzo è anche sede della Fondazione Primoli, creata dal Primoli stesso, e della Biblioteca Primoli, composta di oltre trentamila volumi di letteratura, storia ed arte.
Dal 1° giugno 1995 vi ha sede, al terzo piano, il Museo Mario Praz, di pertinenza della Galleria Nazionale d'Arte Moderna. Si tratta di una casa-museo che raccoglie un migliaio di opere tra mobili, dipinti, disegni, terrecotte, bronzi, miniature, argenti, compresi tra la fine del XVIII secolo e la prima metà dell'Ottoceno, raccolti da Mario Praz (1896-1982), anglista e critico d'arte.
La coesistenza di queste istituzioni nello stesso Palazzo crea un unicum di notevolissimo interesse per gli studi d'arte, di letteratura e di storia relativi al XIX secolo.
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